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有機硅單體合成主-助催化劑協同催化機理獲進展
瀏覽次數:135發布時間:2019-06-14

科學網

日前,記者從中國科學院過程工程研究所獲悉,該所研究員蘇發兵團隊(李晶博士、紀永軍副研究員)和華東理工大學教授龔學慶團隊合作,基于之前暴露特定晶面亞微米級Cu2O晶體的工作基礎,進一步將ZnO納米顆粒沉積在上述晶體上,可控合成了具有豐富PN異質結構的ZnO/Cu2O納米復合材料,并將其作為模型催化體系應用于羅喬反應,在分子原子水平揭示了Cu2O和ZnO的界面協同作用機制,相關成果發表在《催化雜志》。


    因有機硅材料結合了硅的無機性能和有機材料的性能,使其廣泛應用于社會生產生活的多個領域,比如航空航天、建筑、電子電氣、紡織、汽車、機械、化工輕工、金屬和油漆、醫藥醫療等。二甲基二氯硅烷(M2)作為合成有機硅材料用量最大的單體原料,在工業上是通過氯甲烷和硅粉在銅基催化材料作用下生產得到的,即上世紀40年代由Eugene G. Rochow 發明的羅喬反應。


    然而,該反應在得到M2的同時,還會產生大量副產物(約占產物含量的15%~20%),因此,提高M2的選擇性和收率一直以來都是工業界和學術界長期關注的熱點和難點。盡管已有的研究已經發現,在銅基催化劑中添加Zn基助劑可以提升M2的選擇性和收率,同時工業上也采用Zn粉作為助催化劑使用,但由于該反應本身和催化劑結構的復雜性,其協同催化機制迄今為止仍不明晰。


    此項研究發現,ZnO/Cu2O納米復合材料比單一暴露特定晶面的亞微米級Cu2O晶體均顯示出更高的M2選擇性和收率,其中ZnO/Cu2O{100}復合材料的提升幅度最大;并且與ZnO/Cu2O{111}和ZnO/Cu2O{110}復合材料相比,ZnO/Cu2O{100}復合材料具有最高的M2選擇性和收率。理論計算表明,ZnO和Cu2O{100}形成的PN界面結構增強了價電子從Cu2O向ZnO的轉移能力,使得Cu2O表面更顯正電性,有利于反應物一氯甲烷的解離吸附,從而促進活性銅原子的產生和CuxSi活性相的形成。


    研究人員表示,該工作不僅揭示了Cu/Zn主-助催化劑在微觀尺度上的協同作用機制,而且提供了一種通過調控異質界面結構來提高反應選擇性的策略,有助于新型銅基催化劑的研制及工業主-助催化劑的調控。


    據悉,該研究得到國家自然科學基金等項目支持。


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